Sodyum borhidrür ve amonyak boran karışımlarından Ni-B ve Ni-B-Zr katalizör ile hidrojen üretimi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Ankara Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2020

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: DENİZ LİM

Danışman: GÜLAY ÖZKAN

Özet:

Bu tez çalışmasında sodyum borhidrür, amonyak boran ve bunların birbirlerine göre çeşitli oranlardaki karışımlarının katalitik hidrolizi gerçekleştirilmiştir. Deneyler 25℃, 35℃ ve 45℃ olmak üzere 3 farklı sıcaklıkta ve saf NaBH4; saf NH3BH3; NaBH4/NH3BH3 oranı 2, 4 ve 8 olmak üzere beş farklı reaktif mol oranında yapılmıştır. Katalizör olarak in situ olarak sentezlenen Ni-B ve Ni-B-Zr tercih edilmiştir, katalizör hazırlama ve hidroliz reaksiyonları aynı reaktörde arka arkaya gerçekleşmiştir. Ni-B-Zr katalizörün daha iyi sonuçlar verdiği ve verimi arttırdığı görülmüştür. Ni-B-Zr katalizör ile yapılan deneyler kendi aralarında kıyaslandığı zaman, en iyi verim sonuçları 45℃ sıcaklıkta, saf NaBH4, NaBH4/NH3BH3 mol oranı 4 ve NaBH4/NH3BH3 mol oranı 8'de, sırasıyla %87, %86 ve %83 olarak görülmüştür. Ni-B-Zr katalizörü yardımıyla gerçekleşen hidroliz reaksiyonlarının reaksiyon kinetiği incelenerek NaBH4'ün ve NH3BH3'ün aktivasyon enerjileri sırasıyla 45.23 kJ/mol 79.76 kJ/mol olarak bulunmuştur. Son olarak, Ni-B ve Ni-B-Zr katalizörlerin SEM, BET, XPS analizleri yapılmıştır. NaBH4 kullanılarak sentezlenen Ni-B-Zr in situ katalizörlerin BET yüzey alanları, Ni-B in situ katalizörlerinki ile kıyaslandığında, Zr ilavesinin katalizörün yüzey alanı üzerinde çok büyük bir artış etkisi sağladığı gözlenmiştir. Katalizörün yüzey alanı 62 m²/g'dan 247.60 m²/g'a çıkmıştır. In this study, catalytic hydrolysis of sodium borohydride, ammonia borane and their mixtures in different ratios was carried out. Experiments were carried out at 3 different temperatures (25 ℃, 35 ℃, 45 ℃) and in five different reactant molar ratios (pure NaBH4, pure NH3BH3, NaBH4/NH3BH3 ratio 2, 4, 8). As catalyst, in situ synthesized Ni-B and Ni-B-Zr were used. Catalyst preparation and hydrolysis reactions took place in the same reactor consecutively. It has been determined that Ni-B-Zr catalyst gives better results and increases efficiency. Experiments with Ni-B-Zr catalyst were compared, the best yield results were observed at 45 ℃ temperature, for pure NaBH4, for NaBH4/NH3BH3 mole ratio 4 and for NaBH4/NH3BH3 mole ratio 8, as 87%, 86% and 83%, respectively. By analyzing the reaction kinetics of hydrolysis reactions with Ni-B-Zr catalyst, activation energies of NaBH4 and NH3BH3 are calculated as 45.23 kJ/mol and 79.76 kJ/mol, respectively. Finally, SEM, BET, XPS analyzes of Ni-B and Ni-B-Zr catalysts were done. The BET surface area of Ni-B-Zr in situ catalyst which synthesized using NaBH4 was compared to that of Ni-B in situ catalyst, and it was obtained that the addition of Zr provided an enormous increase effect on the surface area of the catalyst. The surface area of the catalyst increased from 62 m²/g to 247.60 m²/g.