Klinoptilolit-ZSM5-beta üçlü zeolit katalizörü üzerinde 1,2,4-trimetilbenzen-toluen transalkilasyonuna zeolit oranlarının etkisi
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Ankara Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, KİMYA MÜHENDİSLİĞİ ANABİLİM DALI, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2023
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: ZARIF RZAYEVA
Danışman: Ali Karaduman
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Son yıllarda çevresel baskılardan dolayı benzindeki benzen ve aromatik oranının düşürülmesi benzine katılan petrokimya sanayi reforming (yeniden yapılandırma) ünitesinden elde edilen ağır reformatın bir kısmı kullanım dışı kalmış böylece arz fazlası oluşmuştur. Bu ağır reformatın içinde önemli oranda 1,2,4-Trimetilbenzen (1,2,4-TMB) bulunmakta ve değerlendirmesi önem arz etmektedir. Bu ürünün en iyi değerlendirilmesi toluen ile trnasalkilasyona sokularak ticari değeri yüksek ksilenlerin (özellikle p-ksilen) üretilmesidir ve bu konu üzerine yoğun çalışmalar yapılmaktadır. Toluenin 1,2,4-TMB ile transalkilasyon işlemi, aktif ve stabil bir katalizör üzerinden ekonomik olarak ksilen üretmek için bu tür düşük değerli aromatikleri dönüştürmek için faydalıdır. Reforming ünitesinden alınan arz fazlası ağır reformat bileşeni 1,2,4-TMB'den ksilen gibi değerli aromatiklere dönüştürülmesi üzerine literatürde farklı zeolit katalizörler araştırılmıştır. Buradan elde edilen ksilenin verimini artırmak için transalkilasyon reaksiyonları Klinoptilolit-ZSM5-Beta üçlü zeolit katalizörünün nasıl bir sonuç verdiği araştırılmamıştır. Bu çalışmada, Klinoptilolit-ZSM-5-Beta üçlü zeolit katalizörü üzerinde 1,2,4-TMB ve Toluenin transalkilasyonu ile ksilen üretimi amaçlanmıştır. Bu amaç doğrultusunda farklı oranlarda Klinoptilolit-ZSM-5-Beta üçlü zeolit katalizör hazırlanmış ve sabit yataklı sürekli bir sistemde 1,2,4-TMB ile toluenin transalkilasyonunda kullanılmıştır. Sonuç olarak, deneysel tansalkilasyon reaksiyonu sonucunda elde edilen sıvı ürünlerin GC-MS analizleri yapılmış, ürünlerin zeolite oranı, sıcaklık ve boşluk hızı ile değişimi incelenmiştir. Katalizör karakterizasyonu için BET, XRF, SEM/EDS, FTIR analizleri yapılmış, sonuçları değerlendirilmiştir. Deneysel çalışmanın sonuçları toluen dönüşümünün düşük sıcaklık ve düşük akış hızında daha yüksek olduğunu göstermektedir. En yüksek toluen dönüşümü 1:2:1 oranında sentezlenmiş H-KL-ZSM5-Beta katalizörü üzerinde 400oC'de WHSV(Weight Hourly Space Velocity)1'de %95,2 olarak hesaplanmıştır. Ağır reformat dönüşümünde genel olarak düşük sıcaklık ve boşluk hızlarında daha yüksek değerlere ulaşılmıştır. Fakat en yüksek ağır reformat dönüşüm değeri 450oC'de WHSV3'te 2:1:1 oranında sentezlenmiş üçlü katalizör üzerinde gerçekleştirilen tepkimede %98,31 olarak bulunmuştur. P/m-ksilen verim sonuçları genel olarak yüksek sıcaklık ve akış hızında daha yüksek değerlere ulaşmıştır. En yüksek verim değeri H-Beta katalizörü üzerinde 450oC'de WHSV2'de %31,64 olarak hesaplanmıştır. P/m-ksilen ve o-ksilen için en yüksek seçimlilik yüzdesi H-Beta katalizörü üzerinde 450°C'de WHSV2'de sırasıyla %64,89 ve %39,60 olarak hesaplanmıştır. Kok tayini sonuçları gelen olarak %0,08 ve %2,05 arasında değişmektedir. En düşük kok miktarı H-ZSM5 katalizöründe, en yüksek kok miktarı ise Ni yüklü üçlü katalizörde çıktığı görülmüştür.