İçeceklerde bulunan makrolid antibiyotiklerin moleküler baskılı elektrokimyasal sensörlerle seçici ve hassas tayini
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Ankara Üniversitesi, Sağlık Bilimleri Enstitüsü, ANALİTİK KİMYA ANABİLİM DALI, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2025
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: FATMA BUDAK
Danışman: Sibel Ayşıl Özkan
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Canlılar aleminde en yaygın kullanılan ilaç grubu antibiyotiklerdir. Antibiyotiklerin aşırı ve yaygın kullanımı nedeniyle canlılar ve ekosistem için tehdit oluşturmaktadırlar. Ayrıca, antibiyotikler mantar, bakteri gibi bulaşıcı hastalıklara ve enfeksiyonlara neden olan mikroorganizmalara engel olmak ve tedavi etmek amacıyla kullanılmaktadır. Bu nedenle, antibiyotikler genellikle insanlar, tarım ve hayvancılıkta yaygın şekilde kullanılmaktadır. Antibiyotiklerin yaygın kullanılmasından dolayı çevrede ve gıdalarda kalıntı olarak bulunmaktadır. Bu nedenle antibiyotik kalıntılarının hızlı ve hassas analizi gıda güvenliği ve insan sağlığı açısından büyük önem taşımaktadır. Son yıllarda gıdalardaki antibiyotik kalıntılarının doğru, güvenilir, hassas, seçici ve hızlı analizi için birçok analitik teknik kullanılmaktadır. Bu analitik teknikler arasında elektrokimyasal sensörler, mükemmel hassasiyetleri, hızlı analiz süreleri, güvenilirlikleri, numune hazırlama kolaylıkları ve düşük organik çözücü kullanımları nedeniyle sıklıkla tercih edilmektedir. Ancak bu sensörler seçicilik açısından hala eksikliklere sahiptir. Bu eksiklikleri gidermek için son yıllarda yeni ve popüler olan moleküler baskılı polimer sensörler (MIP'ler) daha fazla kullanılmaya başlanmıştır. MIP'ler moleküler tanıma yeteneğine sahip ve hedef moleküle yönelik oldukça özgül çapraz bağlı polimerik bir yapı oluştururlar. Bu tez kapsamında, içecek numunelerinde yaygın olarak kullanılan antibiyotikler (linkomisin (LIN), roksitromisin (ROK) ve spiramisin (SPR)) için geliştirilen MIP tabanlı elektrokimyasal sensörlerin uygulamaları ve sensör tasarımları ayrıntılı olarak incelendi. Tez kapsamında yer alan antibiyotikler için geliştirilen MIP tabanlı sensörlerin hem yüzey hemde elektrokimyasal karakterizasyonları dönüşümlü voltametri (DV), elektrokimyasal impedans spektroskopisi (EIS), ve taramalı elektron mikroskopisi (SEM) yöntemleri kullanılarak incelendi. LIN için nanopartikül katkılı MIP tabanlı elektrokimyasal sensör geliştirilmiştir. Çalışmada ilk olarak CKE yüzeyine 5 µL AuNP damlatıldı ve oda sıcaklığında kurutuldu. Daha sonra EP işlemi için polimerizasyon çözeltisi hazırlandı. Polimerizasyon çözeltisi; pH 7,4 fosfat tampon çözeltisi (FT) içerisine anilin (ANI, 0,1 M), LIN (1,0 mM) ve 3-aminofenil boronik asit (3-APBA, 1,0 mM) eklenerek hazırlandı. Tasarlanan MIP tabanlı elektrokimyasal sensör için hem DPV hemde EIS yöntemi kullanılarak kantitatif analizi yapılmıştır. Her iki elektrokimyasal yöntem için tasarlanan LIN/AuNP/ANI@3-APBA/MIP/CKE sensörü LIN'in seçici, güvenilir, uygun maliyetli, kararlı ve hassas özellikler göstermiştir. Sonuçlara bakıldığında, sensörün doğrusallık aralığı her iki yöntem içinde 1x10-12 M ile 1x10-11 M arasında elde edilmiştir. ROK için geliştirilen ROK/TiO2NP/ALG/CHIT@MIP/CKE sensörü kolay hazırlanabilen, ucuz, güvenilir, çevre dostu ve en önemlisi yeşil özelliği taşımaktadır. ROK için yapılan deneylerde elde edilen sonuçlara bakıldığında, sensörün doğrusal aralığı 1x10-13 M ile 1x10-12 M arasında, TS değeri ise oldukça düşük seviyede 1,51x10-14 M olarak bulundu. SPR için tasarlanan SPR/AuNP+CuNP/PRL/2-TBA@MIP/CKE sensörü için detaylı validasyon çalışmaları yapılmıştır. Sensör tasarımında EP polimerizasyon yöntemi kullanılarak analiz yöntemi olarakta DPV kullanılmıştır. Elde edilen bulgulara göre, sensörün doğrusallık aralığı her iki yöntem içinde 1x10-12 M ile 1x10-11 M arasında elde edilmiştir. Tez kapsamında geliştirilen sensörlerde hedef molekülleri daha yüksek hassasiyet ve seçicilik analiz etmekte ve uygulamakta en uygun malzemeleri oluşturmak amacıyla yeşil stratejiler kullanıldı. Yeşil stratejiler geliştirilirken, doğada iyi bilinen, çevre dostu ve kolayca bulunan malzemeler kullanılarak moleküler baskılama gerçekleştirildi. Yeşil kimyada doğada bulunan malzemeler kullanılarak toksik etkiyi, enerji tüketimini ve çevre kirliliğini en aza indirgemek amaçlanmaktadır. Sonuç olarak; linkomisin, roksitromisin ve spiramisin antibiyotikleri için geliştirilen MIP tabanlı elektrokimyasal sensörlerin diğer yöntemlere göre daha avantajlı, hassas , seçici ve alternatif yöntemler olduğu kanıtlanmıştır.