Bazı Yeni 4-Aminokinazolin Karboksamidin Türevlerinin Sentezi, Yapılarının Aydınlatılması ve Antikanser Aktivitelerinin İncelenmesi


Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Ankara Üniversitesi, Sağlık Bilimleri Enstitüsü, FARMASÖTİK KİMYA ANABİLİM DALI, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2021

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: CEMRE ACAR HALICI

Danışman: TUNCAGÜL ALTUNTAŞ

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Epidermal büyüme faktörü reseptörü (EGFR), kanser araştırmaları için önemli bir hedeftir. Kanserli dokularda artmış seviyelerde gözlenen EGFR'nin inhibe edilmesi ile tümör hücrelerinin büyümesi engellenebilir. Kinazolin türevleri, EGFR kinazın hedeflenmesinde yaygın olarak yararlanılan inhibitörlerdir ve yapısal optimizasyonları ile etkili antikanser ilaçlar geliştirilebilir. Bu çalışmada, bir dizi 4-amino-6,7-dimetoksikinazolin türevinin tasarlanıp sentezlenmesi, yapılarının aydınlatılması, moleküler doking çalışmalarının yapılması ve in vitro EGFR kinaz inhibitör aktivitelerinin değerlendirilmesi amaçlanmıştır. Sentez çalışmalarında, formamid ve metil 2-amino-4,5-dimetoksibenzoatın reaksiyonu ile 6,7-dimetoksikinazolin-4-ol (1) bileşiği elde edilmiştir. Ardından bileşik 1, tiyonil klorür ile reaksiyona sokularak 4-kloro-6,7-dimetoksikinazolin (2) sentezlenmiştir. Bu bileşiğin (2) sırasıyla 2,3,4-trikloroanilin, 3-amino-2-kloropiridin ve 4-floro-3-(triflorometil)anilin ile reaksiyonu sonucu bileşikler 4, 5 ve 6 elde edilmiştir. Daha sonra 4-kloro-6,7-dimetoksikinazolin (2), sırasıyla 4-aminobenzonitril, 3-aminobenzonitril ve 4-(aminometil)benzonitril ile reaksiyona sokularak benzonitril yapısı taşıyan 4-amino-6,7-dimetoksikinazolin türevleri (3a, 3b, 3c) sentezlenmiştir. Bu bileşikler, uygun amin türevleriyle Pinner reaksiyonuna sokularak amidin yapısı taşıyan 7a-7e, 8a-8e, 9a-9e bileşikleri elde edilmiştir. Benzonitril yapısı taşıyan 4-amino-6,7-dimetoksikinazolin türevleri (3a, 3b, 3c), hidroksilamin hidroklorür, DMSO ve potasyum tert-bütoksit ile reaksiyona sokularak amidoksim yapısı taşıyan 7f, 8f, 9f bileşikleri elde edilmiştir. Sentezlenen 21 adet bileşiğin (4, 5, 6, 7a-7f, 8a-8f, 9a-9f) kütle analizleri, elementel analizleri, 1H-NMR, 13C-NMR ve 2D-COSY, 2D-NOESY, 2D-ROESY, 2D-HSQC, 2D-HMBC analizleri yardımıyla yapıları kanıtlanmıştır. Bileşiklerin in vitro EGFR kinaz inhibitör aktivite çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Referans bileşik olan erlotinibin aktivitesi % 93 olarak bulunmuştur. Erlotinib ile karşılaştırıldığında, bileşik 4 (% 89), bileşik 5 (% 74), bileşik 6 (% 95), bileşik 8c (% 58), bileşik 8e (% 74) ve bileşik 8f (% 93)'nin EGFR kinaz inhibitör aktiviteye sahip ümit verici bileşikler oldukları bulunmuştur. Doking çalışmaları ile tüm bileşiklerin doking skorları elde edilmiştir. EGFR kinaz inhibitör aktivite çalışmaları sonucu en etkili bulunan bileşikler 4, 6 ve 8f'nin doking çalışmaları ile enzimle bağlanma etkileşimleri değerlendirilmiş ve enzimin aktif bölgesine bağlandıkları gösterilmiştir.